东华大学考研(东华大学考研难度)

东华大学考研，东华大学考研难度

近年来，有机无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)由于其迅猛提升的光电转换效率而受到广泛的关注，被认为是极具应用潜力的第三代光伏器件。然而，当前广泛使用的溶液加工方法很容易形成小结晶尺寸和高缺陷态密度的钙钛矿薄膜，其直接影响到器件的光电转换效率和稳定性。尽管多种类型的添加剂已被用来实现钙钛矿薄膜的晶粒长大、缺陷钝化和疏水性提高，但其最终效果单一且有限，难以从多个层面对钙钛矿光活性层进行优化。

为此，东华大学先进功能材料课题组（https://pilab.dhu.edu.cn/afmg/）采用一种“all-in-one”分子添加剂，即2-[N,N-双(三氟甲烷烷磺酰)氨基]吡啶(2-BTFSIP)，同时实现了钙钛矿薄膜的多种电荷缺陷消除、结晶调控和耐水性提升。理论计算和实验的结果均表明，2-BTFSIP分子中的砜基(-O=S=O)和吡啶氮原子可协同钝化钙钛矿薄膜中的未配位铅离子和金属铅缺陷，而三氟甲基(-CF3)不仅可以改善薄膜的疏水性，而且还可以通过氢键作用锚定甲胺离子(MA+)，抑制阳离子空位的产生。此外，具有多种功能性基团的2-BTFSIP分子可以与PbI2和MAI前驱体组分产生相互作用，形成稳定的中间相，延缓钙钛矿晶体的结晶，有利于获得大晶粒和低表面粗糙度的薄膜。基于“all-in-one”添加剂对钙钛矿光活性层的多方面增益，优化后的MAPbI3钙钛矿太阳能电池具有21.96%的光电转换效率，并且在相对湿度为505%的环境中存储2400小时后仍然可以保持其初始效率的80%。而且，2-BTFSIP分子修饰还适用于FAPbI3器件，经添加后表现出22.90%的光电转换效率，证明了这种“all-in-one”添加剂的普适性和优异性。以上结果表明，合理设计添加剂分子的结构和基团可以同时实现钙钛矿太阳能电池性能和稳定性的显著提升。

图1. (a) BTFSI, (b) 2-PDA, (c) 2-BTFSIP分子的静电势图像以及与MAPbI3晶格的相互作用能；(d) MAPbI3薄膜的Pb 4f XPS谱图；(e) 2-BTFSIP, 2-BTFSIP-PbI2 混合物和2-BTFSIP-MAI混合物的红外光谱; (f) 2-BTFSIP, 2-BTFSIP-PbI2混合物和2-BTFSIP-MAI混合物的核磁共振碳谱; (g) MAI和MAI-2-BTFSIP混合物的核磁共振氢谱; (h) 2-BTFSIP分子处理之后MAPbI3薄膜的飞行时间二次离子质谱

图2. 2-BTFSIP分子对MAPbI3钙钛矿的钝化机理示意图

图3. (a), (b), (c)和(d)分别为有无BTFSI, 2-PDA和2-BTFSIP分子修饰钙钛矿薄膜的扫描电镜图片，XRD图谱，紫外可见吸收光谱和稳态荧光光谱；(e) 2-BTFSIP分子调控MAPbI3钙钛矿结晶的示意图

图4. (a)分子处理之后器件的SCLC曲线；(b)具有几种分子修饰钙钛矿薄膜的瞬态荧光光谱；(c), (d)和(e)分别为器件的光强对Voc依赖关系，暗态J-V曲线和阻抗图；(f)和(g)分别为添加几种分子之后钙钛矿薄膜的表面电势图和能级结构示意图

图5. (a)几种分子修饰之后MAPbI3器件的J-V曲线；(b) EQE曲线和相应的积分电流密度曲线；(c)最大功率点处的稳态PCE输出；(d)器件的Voc, Jsc, FF和PCE参数箱式分布图

图6. (a-d)有无BTFSI, 2-PDA和2-BTFSIP分子添加MAPbI3薄膜的水接触角图片；(e), (f)和(g)分别为在505%湿度的空气中老化2400小时之后，有无三种分子修饰钙钛矿薄膜的扫描电镜图片，XRD图谱和紫外可见吸收光谱；在不同外界环境下，未封装钙钛矿太阳能电池的性能变化图：(h)在N2气氛，(i)在505%相对湿度环境，(j)一个太阳强度光照，(k) 60 ℃加热

近期，该研究成果以“All-in-one additive enables defect passivated, crystallization modulated and moisture resisted perovskite films toward efficient solar cells”为题发表在国际知名学术期刊《Chemical Engineering Journal》（https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.139345）上。东华大学为论文第一完成单位，论文第一作者为东华大学材料科学与工程学院博士生田传明，共同通讯作者为上海工程技术大学芮一川副教授和东华大学张青红研究员，福建江夏学院共同参与了研究工作。该研究工作得到了国家自然科学基金、上海市自然科学基金、中央高校基本科研业务费和东华大学研究生创新基金等资金的大力资助。

钙钛矿太阳电池是课题组的主要研究方向之一，前期开展了MXene用于两步法钙钛矿晶粒工程的研究(Chem. Eng. J., 2021, 417, 127912. https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127912）、柔性电池的全室温制备(Chem. Eng. J., 2020, 394, 124887. https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.124887）、可生物降解柔性太阳能电池(Adv. Energy Mater., 2020, 10, 2001185. https://doi.org/10.1002/aenm.202001185)、趋光行走电池（J. Mater. Chem. A, 2019, 7, 26154-26161. https://doi.org/10.1039/C9TA09336B）、可拉伸80%的柔性太阳能电池(Nanoscale, 2020, 12, 3646-3656. https://doi.org/10.1039/C9NR10691J）等工作，为钙钛矿电池将来的技术发展与应用进行了探索。

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