福州大学研究生，福州大学研究生院
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研究内容
钙钛矿量子点（PQDs）作为近年来兴起的电化学发光（ECL）发光体，由于其良好的ECL活性、窄的ECL光谱和易于制备而备受关注。然而，用于ECL传感的PQD主要继承自作为强荧光（FL）发光体制备的PQD，这将限制用于传感的高度ECL PQD的发现，因为ECL和FL之间产生激发态发光体的机制非常不同。
福州大学池毓务教授首次提出通过优化合成条件来合成PQD用于ECL传感，而不是基于FL的分析。结果显示，Cs4PbBr6@CsPbBr3PNAs的ECL活性比主要的3D（CsPbBr3）PQD高得多（>4倍）。Cs4PbBr6@CsPbBr3PNAs应用于双酚A（BPA）的ECL传感，显示了高电化学发光PQD在分析化学中的应用前景。相关工作以“Highly Electrochemiluminescent Cs4PbBr6@CsPbBr3 Perovskite Nanoacanthospheres and Their Application for Sensing Bisphenol A”为题发表在Analytical Chemistry上。
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研究要点
要点1.作者研究并优化了前体溶液的体积、CsBr和PbBr2的浓度、封端试剂的量和合成反应温度等几个关键因素对ECL活性的影响，以获得理想的PQD用于传感。在优化合成条件的基础上，合成了有机介质中具有高ECL活性的Cs4PbBr6@CsPbBr3PQD纳米球。
要点2.作者通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射和能量色散X射线光谱等多种技术表征具有独特形貌的Cs4PbBr6@CsPbBr3PQD PNAs，其中Cs4PbBr6为核心，CsPbBr3为外壳。获得的Cs4PbBr6@CsPbBr3PNAs的ECL活性比主要的3D（CsPbBr3）PQD高得多（>4倍）。
要点3.Cs4PbBr6@CsPbBr3PNAs已应用于双酚A（BPA）的ECL传感，显示了高电化学发光PQD在分析化学中的应用前景。
BPA是一种重要的有机合成化学品，广泛用于生产聚碳酸酯（PC）塑料和环氧树脂等聚合物。然而，BPA是一种内分泌干扰物，可导致内分泌紊乱，并与许多健康问题密切相关，如改变男性和女性的生殖道发育，增加乳腺癌和前列腺癌的易感性，降低生育能力和免疫功能，并导致肥胖、糖尿病、心脏病、甲状腺和肝脏功能紊乱。在婴儿奶瓶、食品罐内衬、饮料容器和销售收据中使用含BPA的塑料，可能不可避免地导致微量BPA泄漏到婴儿奶、罐装食品和饮料中，从而对人类，特别是婴儿和儿童造成不可忽视的危害。因此，用简单而灵敏的传感方法检测这些类型塑料制品中的微量BPA泄漏具有重要意义。
该研究表明Cs4PbBr6@CsPbBr3有机介质中的钙钛矿纳米棘皮球（PNAs）在ECL检测BPA等有害有机污染物方面具有很好的应用前景。
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研究图文
图1.（A）在白光下拍摄的PQD修饰GC电极照片；（B）在紫外光下拍摄的PQD修饰的GC电极的照片；（C）在含有0.05 M BMIMPF6的乙腈中存在2 mM TPrA的情况下，获得PQD修饰的GC电极（曲线a）和裸GC电极（图b）的循环伏安图和（D）ECL强度与电势的关系图。电势扫描速率为0.1 V/s。
图2. 前体溶液（A）的体积、CsBr和PbBr2（B）的量、前体溶液中OA和OAm（C）的体积以及制备温度（D）对PQD的ECL强度的影响。在含有2 mM TPrA共反应物和0.05 M BMIMPF6支持电解质的乙腈溶液中测试PQD修饰的GC电极的ECL。电位扫描速率为0.1 V/s。
图3. 获得的照片Cs4PbBr6@CsPbBr3在白色（A）和UV（B）光下的PNAs，以及Cs4PbBr6@CsPbBr3甲苯中的PNAs。
图4. （A）Cs4PbBr6@CsPbBr3 PNAs（a）、CsPbBr3（b）和Cs4PbBr6（c）的ECL活性。（B）Cs4PbBr6@CsPbBr3 PNAs（a）、CsPbBr3（b）和Cs4PbBr6（c）的FL活性。（C）Cs4PbBr6@CsPbBr3 PNA修饰的GC电极在明场（a）下开路和在暗场（b）下施加+1.2 V时的照片。（D）Cs4PbBr6@CsPbBr3 PNA的ECL（a）和FL（b）光谱。
图5. 发出绿光的ECL路线和FL路线示意图Cs4PbBr6@CsPbBr3PNA。
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文献详情
Highly Electrochemiluminescent Cs4PbBr6@CsPbBr3 Perovskite Nanoacanthospheres and Their Application for Sensing Bisphenol A
Ruifen Sun, Xiumin Yu, Jie Chen, Weiwei Zhang, Yun Huang, Jingcheng Zheng, Yuwu Chi*
Anal. Chem.
DOI: 10.1021/acs.analchem.2c03494
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