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研究内容
氢(H2)是一种绿色和可持续的能源，由于其高质量能量密度，被认为是传统化石燃料的理想能源基质（120 MJ kg-1对于纯氢）和出色的能量转换效率。Pt单原子(SACs)催化剂的合理设计为显著提高析氢反应(HER)的电催化活性提供了一种很有前途的策略。
天津大学韩晓鹏提出了一种新的有效策略，利用衬底的低电子密度区域来有效地捕获和限制高电子密度金属原子。采用分步水热浸渍法制备了硒化镍基体负载Pt单原子催化剂的富集空位。结果显示，该新型催化剂在10 mA cm-2下表现出45 mV的极低过电位，在120 h内表现出优异的稳定性。此外，硒化镍载体Pt SACs在实际应用中表现出长期稳定性，在80 h内保持390 mA cm-2的高电流密度，保持率为99%。相关工作以“Stabilizing Pt Single Atoms through Pt-Se Electron Bridges on Vacancy-enriched Nickel Selenide for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
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研究要点
要点1.作者首先通过水热浸渍法将低质量负载但高表面分布密度的Pt SACs锚定在硒化镍的阳离子空位处。原子Pt与高电负性Se结合形成Pt-Se键，作为单原子和基底之间的“桥梁”，可实现快速电子平移。
要点2.作者通过实验测试和DFT理论计算，证实Pt单原子在硒化镍的阳离子空位上负载良好，负载量为3.2wt%。
要点3.新型Pt单原子催化剂在1 KOH溶液中的HER在10 mA cm-2的电流密度下显示出45 mV的极低过电位。在100 mV的过电位下，其质量活性达到1.59 A mgPt-1，显示出优异的稳定性（在120 h内可忽略不计的电位降），优于商业20% Pt/C。硒化镍载体Pt SACs在实际应用中表现出长期稳定性，在80 h内保持390 mA cm-2的高电流密度，保持率为99%。
该工作为设计具有高催化活性和稳定性的单原子催化剂用于先进的绿色能源转换技术指明了一个有前景的方向。
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研究图文
图1. a）PtSA-NiSe-V的合成示意图。b）PtSA-NiSe-V的SEM。c）样品的XRD。d，e）和f）PtSA-NiSe-V的AC-STEM。g）PtSA-NiSe-V分别对Pt、Ni和Se的相应EDX映射。
图2. a）NiSe-V和PtSA-NiSe-V的EPR。b，c）和d）Pt、Se和Ni元素的XPS光谱。PtSA-NiSe-V、PtSA-NiSe和Pt箔的e）XANE光谱和f）相应EXAFS曲线。g，h）和i）PtSA-NiSe-V以及PtSA-NiSe和Pt金属箔的WT-EXAFS。
图3. PtSA-NiSe-V、PtSA-NiSe、NiSe-V、NiSe和20%-Pt/C的a）HER极化曲线和b）过电位性能比较。c）PtSA-NiSe-V和其他报道的催化剂的TOFs。d）上述催化剂的相应Tafel图和e）EIS奈奎斯特图。f）Pt基材料在10mA cm-2下的长期稳定性。
图4. a）PtSA-NiSe-V的取代Ni位和锚定Ni空位的计算形成能（Eb）。b）状态的总密度（TDOS）。c）PtSA-NiSe-V结构的Pt和Se原子的部分态密度（PDOS）。d）PtSA-NiSe-V和PtSA-NiSe的Pt-PDOS。e）PtSA-NiSe-V和PtSA-Ni硒在碱性溶液中HER的自由能图。
图5 a）膜电极组件(MEA)电解槽的示意图。商用Pt/c和PtSA-NiSe-V的b）LSV和c）在两电极电解槽中的长期稳定性。d PtSA-NiSe-V在排水集气中的光学照片。
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文献详情
Stabilizing Pt Single Atoms through Pt-Se Electron Bridges on Vacancy-enriched Nickel Selenide for Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution
Zanyu Chen, Xiaopeng Li, Jun Zhao, Shiyu Zhang, Jiajun Wang, Hong Zhang, Jinfeng Zhang, Qiujiang Dong, Wanxing Zhang, Wenbin Hu, Xiaopeng Han*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202308686
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